越“乱”越好？解密低温金属离子电池核心难题

水系锌离子电池因其本征安全、成本低廉而被视为下一代储能体系的重要候选者，但低温下电解液冻结和界面副反应严重制约了其应用。针对传统“构型熵越高，低温性能越好”的设计误区，该工作首次提出离子协同极化指数（SPI）作为电解液设计的新描述符。SPI通过平衡阳离子对溶剂的扰动强度与阴离子的极化能力，精准关联电解液组分与微观极化行为，预测凝固行为精度远超传统熵参数。基于SPI理论，研究团队开发出高SPI多元阳离子电解液，其抗凝固温度低至-136.67 ℃，在-60 ℃下仍保持2.4 mS cm-1的高离子电导率。该电解液使锌对称电池在-60 ℃下稳定循环超4800小时，锌||聚苯胺全电池在相同温度下保留70%的室温容量。研究还采用原位小角中子散射技术实时追踪降温过程氢键网络重构与纳米聚集体形成，为SPI调控机制提供直接证据。这项工作建立了热力学参数与电化学性能的定量关联框架，为低温金属离子电池设计提供了普适性思路。