乔世璋院士领衔！阿德莱德大学叶超最新Angew丨介电调控稳定高压无钴固态电池！

本文针对高电压无钴LiNi₀.₅Mn₁.₅O₄（LNMO）全固态电池中存在的界面失效问题开展研究。背景方面，LNMO因高工作电压（约4.7 V）和理论能量密度优势，是构建高能量密度全固态锂电池的重要正极材料，但其与卤化物固态电解质直接接触时，界面Li化学势差驱动形成贫锂空间电荷层（SCL），显著增大界面阻抗，同时高电压下晶格氧释放引发副反应，导致性能快速衰减。研究目的旨在通过协同调控界面电势与阴离子共价性，同时解决Li⁺传输受阻和氧诱导界面降解的瓶颈。结论表明，该团队提出了创新性解决方案：利用高介电BaTiO₃涂层降低LNMO/电解质界面电势差，抑制空间电荷层形成；通过硫化处理构建S─O共价键，稳定高压下界面晶格氧。实验结果显示，改性后的BTO-S-LNMO正极在0.1 C下可逆容量从52提升至116 mAh g⁻¹，50圈后容量保持率达85.5%，并实现了3 C高倍率输出和1 C下200圈后73%的容量保持率。该研究建立了介电调控与阴离子化学稳定耦合的新范式，为高电压无钴全固态电池的性能释放提供了有效路径。