文献速递|上海交通大学WR:通过镧基层状碳酸氢盐中的铜-镧双位点耦合膦酸盐氧化与磷酸盐螯合

背景：膦酸盐是一种难降解污染物，其转化产物磷酸盐会导致水体富营养化，而传统基于铜的高级氧化工艺在降解膦酸盐时，释放的磷酸盐会与铜位点配位，导致催化剂中毒和性能下降。研究目的：本文开发了一种含铜的镧基层状碳酸氢盐（CuLa-LCH），旨在将膦酸盐氧化与原位磷酸盐固定相结合，以解决催化剂失活问题，并实现可持续水处理。结论：CuLa-LCH/过一硫酸盐体系可在30分钟内完全降解氨基三（亚甲基膦酸），并通过镧位点高效固定磷酸盐。机理研究表明，铜位点活化过一硫酸盐生成Cu(III)中间体，驱动C-N和C-P键断裂；同时，空间耦合的镧位点优先捕获释放的磷酸盐，防止铜位点失活。该体系表现出良好的可重复使用性、水基质耐受性和运行稳定性，技术经济分析显示成本降低40.3%，具有实际可行性。本研究为抗中毒高级氧化工艺的设计和水中膦酸盐去除提供了新策略。