(纯计算)北京师范大学龙闰团队J. Am. Chem. Soc.: WS2/MoS2异质结中腔重构的激子弛豫与电荷转移

背景：二维过渡金属硫族化合物（TMD）异质结中，界面电荷与能量转移对激发态激子动力学起关键调控作用，光学微腔中的强光-物质相互作用为其提供了外部调控途径。研究目的：北京师范大学龙闰教授团队在J. Am. Chem. Soc.发表论文，开发了基于激子的非绝热分子动力学框架，结合线性响应含时密度泛函理论与腔量子电动力学的Pauli–Fierz形式，系统研究H堆叠WS2/MoS2异质结中光学微腔对能量弛豫与电荷转移的调控机制。结论：无微腔时，激子能量弛豫主要受空穴从K谷到Γ谷的转移限制；与光学微腔耦合后，激子-光子杂化产生具有层间特性的极化子中间态，重构弛豫路径并加速能量耗散与电荷转移。双模微腔（同时与两个组成层的层内亮激子近共振）可实现最快弛豫动力学。研究揭示了光学微腔调控TMD异质结非平衡激子动力学的微观机制，确立腔工程化极化子态为调控低维材料激子弛豫与界面电荷转移的有效策略。