郑南峰院士/秦瑞轩/魏现奎JACS:表面原子分散钨酸盐物种促进多相镍催化
催化计
2026-05-27 18:50
文章摘要
本研究由厦门大学郑南峰院士、秦瑞轩及魏现奎团队开展,背景在于非贵金属镍催化剂在醛/酮还原胺化反应中活性和选择性不足。研究目的是通过表面原子分散策略提升镍催化性能。他们利用镍与氧的强相互作用,通过原位水解或热分解方法将单核[WO₄]²⁻物种原子级分散于镍表面,制得Ni⊂(WOx)₁催化剂。结论表明:该催化剂在还原胺化反应中表现优异,活化能从61 kJ/mol降至28-31 kJ/mol,加氢活性优于贵金属催化剂(Pt/C、Pd/C、Ru/C),且几乎完全抑制C=O加氢副反应。机理研究揭示反应遵循质子/电子转移机制,H₂在界面异裂生成Ni-Hδ⁻和W-OHδ⁺,通过氢键辅助实现亚胺质子化与还原。该催化剂兼具优异底物普适性和抗氧化稳定性(空气中暴露7天活性>92%),适用于醛、酮、酮酸及腈类底物。
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