中石大克校区侯军伟、刘艳升AS：双尺度 Ag-CeO₂助力CO₂高效转化为碳酸二甲酯

在“双碳”目标背景下，将CO₂电化学转化为高附加值化学品碳酸二甲酯（DMC）具有重要意义，但现有催化剂面临活性、选择性与稳定性的权衡难题，且工业级电流密度下的法拉第效率普遍低于70%。针对此，中国石油大学（北京）克拉玛依校区的侯军伟、刘艳升教授团队开展了系统研究。研究背景指出，传统催化剂及“金属-载体”策略难以同时满足分子活化与电荷传输需求。研究目的是通过理论设计开发新型催化剂，实现CO₂高效电合成DMC。他们采用“晶面调控轨道杂化”策略，基于DFT计算筛选出CeO₂{110}晶面作为载体，利用“黏土-花瓶-种子”法一步共稳定了单原子Ag1与亚纳米Agn团簇，构建功能分工明确的双尺度催化体系。电化学测试显示，该催化剂在CO₂-CO转化中法拉第效率达92.51%；集成无膜电解体系后，DMC合成法拉第效率高达88.53%，电流密度为52.5 mA·cm⁻²，且稳定循环20次后效率仍达77.64%，优于现有报道。通过原位光谱与DFT计算揭示了双尺度Ag中心协同调控中间体、C-O偶联为速率控制步骤的机制。研究结论表明，该晶面工程策略有效解决了电催化中的固有矛盾，为复杂电合成反应提供了新范式，并成功拓展至碳酸二乙酯合成，验证了其普适性。