双金属Ni3Fe/Ni2Fe2N界面电子态调控优化d带中心助力高性能锂硫电池

本文针对锂硫二次电池中多硫化物穿梭效应和硫转化动力学迟缓的核心问题，研究了通过掺杂工程与氮化策略构筑的Ni3Fe/Ni2Fe2N双金属复合催化剂。背景方面，锂硫电池虽有高理论容量，但其商业化受限于硫正极体积变化、导电性差及多硫化物溶解导致的容量衰减。研究目的在于设计高效催化材料以加速多硫化物转化并抑制穿梭效应。通过系统实验与理论计算，作者证实界面处内建电子相互作用使d带中心上移至-1.308 eV，增强了多硫化物吸附和电荷转移，并降低了Li2S2→Li2S转化的关键能垒（1.08 eV）。结论显示，基于该复合材料的正极在1C下1000次循环后容量衰减率仅0.045%/圈，在4.3 mg cm-2高硫载量和-10℃低温条件下仍保持优异性能，为通过电子态调控开发高性能锂硫电池催化剂提供了新视角。