「国家杰青」姚涛领衔！中国科学技术大学刘栋/丁韬Angew | 晶面效应与空位相关变量解耦的确定性研究！

该研究针对电催化CO2还原反应中Cuδ+物种作为关键活性位点但易失稳的问题，利用氧空位浓度可比的CeO2载体，成功将晶面效应与空位相关变量解耦，系统性探究了载体晶面对Cu单原子催化剂性能的影响。研究背景在于CeO2的晶面依赖特性（如(111)、(100)、(110)）与氧空位效应常相互混淆，难以独立评估。研究目的为在可控空位条件下，明确晶面如何通过金属-载体相互作用（MSI）调控Cuδ+的稳定性与活性。结论表明，负载在不同晶面上的Cu单原子表现出晶面依赖的稳定性顺序：Cu/CeO2-(110) > Cu/CeO2-(100) > Cu/CeO2-(111)，但甲烷法拉第效率均约80%，呈晶面无关性。机理揭示：相同的Cu配位环境驱动了均匀的初始活性，而(110)晶面因其最强的MSI，充当“电子缓冲器”，有效锚定高价Cuδ+并延迟其不可逆还原团聚为团簇，决定了长期稳定性。该研究为设计长寿命CO2还原催化剂提供了理性的几何描述符。