杭州师范大学鲁林方/浙江工业大学邹世辉Angew：纳米催化剂“配体覆盖度”——调控CO2电还原性能的关键旋钮

本工作以吡啶修饰金纳米颗粒为模型体系，系统研究了表面配体覆盖度对CO2电还原制CO性能的影响。背景方面，金属纳米催化剂表面的有机配体常被认为会遮挡活性位点，但近年研究发现合适配体可通过电子效应和空间效应提升催化性能，而配体覆盖度如何影响催化行为长期被忽视。研究目的为揭示配体覆盖度在纳米催化中的关键调控作用，并寻找最佳覆盖度以实现高效CO2电还原。结论表明，配体覆盖度存在最优值，约55%覆盖度的催化剂实现了接近100%的CO选择性和1.11 A mg-1的质量活性。物理表征、原位红外和DFT计算揭示，配体覆盖度通过调控金表面电子结构、界面水网络、*COOH中间体生成及CO脱附过程共同决定催化性能。该研究将“配体覆盖度”确立为分子修饰纳米催化剂设计中的关键可调参数，为高效催化剂设计提供了新思路。