北伊利诺伊大学徐涛/阿贡国家实验室刘迪嘉 & 刘聪团队 JACS 最新成果：“自旋调控CuO实现电化学CO2高选择性制乙醇”

本文报道了北伊利诺伊大学徐涛团队和阿贡国家实验室刘迪嘉、刘聪团队在顺磁性CuO/Cu界面上通过外加磁场实现自旋极化调控，从而显著提升电化学CO2还原制乙醇选择性的研究。背景：电催化CO2还原制备高附加值多碳产物（如乙醇）是缓解碳排放和实现能源转化的关键，但如何提高目标产物的选择性仍是重大挑战。研究目的：探索外加磁场作为物理参数，通过调控催化剂表面自旋态来优化CO2还原反应路径，特别是提升乙醇相对于乙烯的选择性。结论：在约800高斯磁场下，C2+法拉第效率提升约30%（达到86.7%），其中乙醇法拉第效率提升约55.6%，而乙烯仅提升约6.4%，表明磁场选择性地促进了乙醇生成路径。原位拉曼光谱证实磁场增强了*CO覆盖度和关键C2中间体。密度泛函理论计算揭示，高自旋态降低乙醇路径的反应动力学能垒，而对乙烯路径影响较小。该工作为“自旋工程”调控电催化选择性提供了新思路，有望推广至其他电化学转化体系。