Nat. Commun.：高熵钙钛矿氧化物的自旋态调控助力高效海水电解

背景：高熵氧化物因其多元素协同效应，在海水电解等催化领域具有潜力，但缺乏合理的设计指导及元素协同作用的清晰阐明。研究目的：本研究旨在通过调控高熵Ruddlesden-Popper钙钛矿氧化物中Fe³⁺/Co³⁺的自旋态，提升海水电解性能，并解析Jahn-Teller效应元素（Cu²⁺和Mn³⁺）在自旋态转变及催化中的协同机制。结论：Cu²⁺和Mn³⁺的Jahn-Teller效应诱导Fe³⁺/Co³⁺从低自旋转变为高自旋态，高自旋态增强了OH⁻吸附与脱质子化能力，并排斥Cl⁻离子，从而提升海水氧化稳定性。其中，(La₀.₇₆Sr₀.₂₄)₃(Fe₀.₂₂Co₀.₂₁Ni₀.₁₈Cu₀.₁₇Mn₀.₂₂)₂O₇在200 mA cm⁻²下稳定运行1200小时，组装的阴离子交换膜电解槽在1.76 V下保持1 A cm⁻²，持续运行800小时。