港城大刘奇AM：界面/体相双稳定化实现低容量降富锂锰正极

本文针对富锂锰基氧化物（LRMO）在高电压下因界面失稳和体相结构退化导致的容量衰减问题，提出了一种电解液分子设计策略（TFD）。研究背景是LRMO虽具有高比容量，但Mn³⁺引发的Jahn-Teller畸变会加速表面氧活性，形成不均匀的正极电解质界面相（CEI），导致容量快速衰减。研究目的是通过设计TFD电解液，同时实现界面钝化和体相稳定化，以抑制结构退化。结论表明，TFD电解液诱导形成薄而均匀的LiF/LiBO₂杂化CEI，有效钝化表面并抑制副反应；同时通过调节Mn自旋态抑制Jahn-Teller畸变，稳定体相结构。LRMO‖Li电池在400次循环后容量保持率达97.6%，验证了该策略在降低容量衰减方面的有效性。理论计算进一步揭示了界面与体相调控的协同机制，为高能量密度锂离子电池开发提供了新途径。