马丁院士领衔！中科院金属所刁江勇/刘洪阳最新Angew丨全暴露Pt-Pd异核簇催化剂！

背景：芳香胺是高端化学品的关键中间体，催化加氢还原硝基芳烃为其提供了绿色合成路径，但多步加氢反应易生成副产物，开发高效催化剂至关重要。全暴露簇催化剂因原子利用率高和多位点特性受到关注，但富电子Pt簇与富电子硝基间的静电排斥限制了性能。研究目的：针对上述问题，研究旨在通过构建相邻Pd单原子修饰的全暴露Pt₄异核簇催化剂（Pt₄Pd₁/ND@G），实现几何与电子结构协同调控，以提升二硝基甲苯等多步加氢反应的催化性能。结论：该催化剂通过结构表征证实了Pt₄-Pd₁原子级结构及Pd→Pt电子转移，在二硝基甲苯加氢中表现出卓越活性，周转频率高达64109 h⁻¹，远超对照样品及文献报道水平。机理研究表明，Pd₁作为额外硝基吸附位点诱导底物双齿配位，同时电子转移使Pt簇富电子化促进H₂解离，两者协同作用降低了反应能垒，为设计高效全暴露簇催化剂及多步加氢反应的原子级调控提供了新思路。