巧用沸石,刷新Ni催化加氢新纪录!他,手握4篇Science,C9「国家杰青」,再发第6篇Nature Catalysis!

顶刊收割机 2026-05-07 06:53
文章摘要
吡啶类化合物的加氢反应在工业上具有重要意义,但因其与金属催化剂的强配位作用,常导致催化剂中毒和活性下降。本研究针对这一难题,报道了一种将Ni纳米颗粒限域于脱铝Beta沸石晶体内部的催化剂(Ni/deAl-Beta)。研究目的旨在通过沸石微孔的空间限域效应,调控活性位点上反应物(H2与吡啶)的吸附行为,从而克服传统Ni催化剂易被吡啶毒化的问题。研究背景指出,尽管Raney Ni等催化剂广泛用于吡啶加氢,但吡啶的强吸附会阻碍H2吸附并导致金属浸出。结论表明,与商业Raney Ni和传统负载型Ni催化剂相比,Ni/deAl-Beta在温和条件(如90℃, 3.0 MPa H2)下展现出极高的活性和优异的稳定性。动力学和DFT计算揭示,沸石微孔的空间位阻限制了吡啶中间体在Ni表面的迁移,保留了大量自由Ni位点用于H2吸附,从而显著提高了氢覆盖度(0.87 ML),避免了催化剂表面被吡啶毒化。该方法还成功拓展至Pd纳米颗粒体系,验证了其普适性。该工作为解决强配位底物下的催化加氢难题提供了新思路。
巧用沸石,刷新Ni催化加氢新纪录!他,手握4篇Science,C9「国家杰青」,再发第6篇Nature Catalysis!
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