JACS：不对称π共轭结构乙烯基sp²-COF用于高效仿生光合成

背景：将太阳能转化为化学能是应对能源挑战的关键，共价有机框架（COFs）在仿生光合成中潜力巨大，但传统sp²-COF存在给体-受体构型弱、活性位点调控难等问题。研究目的：通过向乙烯基sp²-COF引入氰基官能团，构建具有不对称π共轭结构的sp²-COF-CN，以重塑氧化还原活性位点，提升光催化性能。结论：sp²-COF-CN实现了高达17768.4 μmol g⁻¹ h⁻¹的过氧化氢光合成产率，并在多种好氧氧化反应中表现出高活性和选择性，其机制源于氰基引入增强的电荷不对称性及优化的反应位点，为设计高性能有机光催化剂提供了新策略。