湖南师范大学王继飞，Angew！

本文针对Dion-Jacobson型准二维钙钛矿因刚性有机间隔层导致的晶格畸变、残余应力及相分布无序等问题，提出了一种通过碘离子管理来调控晶格应力和相分布的新策略。研究引入卤素键供体分子PFI或离子液体[BMP]+[BF4]-作为添加剂，利用卤素键形成或离子替换/填补机制，成功将薄膜中的拉伸晶格应力转变为压缩应力，并实现了更均匀连续的相分布。实验结合第一性原理计算揭示了PFI通过调节有机间隔离子PDMA的自组装方式及在晶界形成RP-like结构来释放应力的机理。基于此策略制备的钙钛矿太阳能电池不仅提升了光电转换效率，更显著增强了反向偏压稳定性（-2.5 V下T90寿命达21小时）和光热稳定性，为准二维钙钛矿光电器件的实际应用提供了重要基础。