催化材料0403丨浙江工商大学王齐&靳丽敏CCL论文：优化共价有机框架中的激子相互作用以增强光催化过氧化氢生成用于水净化

背景：过氧化氢（H2O2）作为一种环境友好的重要化学品，在高级氧化、水体净化等领域应用广泛。传统蒽醌法制备H2O2存在工艺复杂、能耗高、环境负荷重等问题，因此开发绿色可持续的H2O2合成技术成为重要研究方向。太阳能驱动的光催化合成H2O2以水和氧气为原料，条件温和，但现有体系面临光吸收不足、载流子复合严重、氧还原选择性不高等瓶颈。共价有机框架（COFs）因其可设计的π共轭骨架和有序孔道结构，是构筑高效光催化体系的重要候选材料，但其较强的激子束缚效应限制了电荷分离和反应效率。研究目的：针对COFs光催化合成H2O2过程中激子束缚能高、载流子分离效率不足的关键问题，提出基于D-π-A结构调控的分子设计策略，构建TAPT-OCH3、TAPB-OCH3和TAPA-OCH3三种COF材料，旨在通过优化激子相互作用，提升光催化产H2O2性能，并探究其在水净化中的应用潜力。结论：研究表明，TAPT-OCH3由于具有更优异的共平面结构、更低的激子束缚能以及更高效的电荷分离与迁移能力，在无牺牲剂纯水体系中表现出最优的光催化产H2O2性能，生成速率达924.1 μmol g-1 h-1，表观量子效率为2.21%。机理研究证实H2O2生成来源于2e−氧还原反应（ORR）与1e−水氧化反应（WOR）的协同耦合过程。该材料在连续流反应、复杂实际水体处理及污染物降解中均表现出良好稳定性与适用性，为基于激子行为调控的COF光催化材料设计提供了新的理论依据与实践路径。