贺加瑞/陈远富/王飞团队eScience：溶剂配位调控凝胶聚合物电解质，实现高压锂金属电池稳定循环

背景：锂金属电池是高能量密度储能体系的重要发展方向，但液态电解液与锂金属负极的界面副反应导致枝晶生长和兼容性不足等问题。凝胶聚合物电解质结合了液态电解液的高离子传输能力和固态体系的安全性，是解决这些问题的有效途径，但传统Lewis酸引发聚合存在凝胶化失控和界面稳定性等挑战。研究目的：该研究旨在通过溶剂配位调控策略，同步优化凝胶聚合物电解质的聚合动力学、溶剂化结构和界面化学，以实现高压锂金属电池的稳定循环。结论：通过引入微量高供体数溶剂TEP与引发剂In3+配位，调控聚合过程，形成了非晶凝胶骨架和阴离子富集型溶剂化结构，原位构筑了Li-In/LiF杂化SEI/CEI界面。所制备的SCR-GPE表现出高离子电导率、宽电化学窗口和高锂离子迁移数，使Li||NCM811全电池在30°C和-20°C下均具有优异的循环稳定性和安全性，单圈容量衰减率低至0.086%和0.082%。该工作为凝胶聚合物电解质的分子设计提供了新思路。