大连理工大学宋永臣、李羽白Adv.Sci.：基于微观结构解析的建模方法预测并调控石墨电极上的锂沉积 - 剥离动力学

背景：锂离子电池石墨电极上的锂沉积反应是导致电池加速衰减和内部短路的根本原因，现有监测技术难以早期精准检测，且传统均相模型无法体现电极微观结构异质性，缺乏对沉积-剥离全过程的机制揭示。研究目的：构建基于实际微观结构的多尺度电化学模型，精准预测并调控石墨电极上的锂沉积-剥离动力学，阐明其与电极结构的关联，并提出有效的抑制策略。结论：研究通过结合实验校准的多尺度模型，揭示了电极结构异质性对锂沉积非均匀分布的影响，发现小颗粒因比表面积大能抑制副反应；提出了将小颗粒布置在集流体侧的电极结构调控策略，该策略能有效缓解固相扩散极化、限制反应区域，从而推迟锂沉积起始并降低其厚度，实验验证了该策略在高能量密度电极中兼具优异倍率性能和抗锂沉积能力，为电极优化设计提供了机理认知和理论指导。