清华深研院/武汉理工大学AM | 配体场工程稳定钙钛矿氟化物负极用于高性能锂离子电池！

背景：钙钛矿氟化物（AMF₃）作为高容量锂离子电池负极材料具有前景，但其结构退化和界面不稳定性阻碍了实际应用，主要源于循环过程中过渡金属电子态的动态演化。传统外在修饰策略不足以解决这一固有局限。研究目的：提出一种通用的配体场工程策略，以内在地调控过渡金属的电子环境，采用KFeF₃作为模型体系，通过等价Mn³⁺掺杂调控以Fe为中心的配体场，以抑制Jahn-Teller畸变并减轻自旋态波动，从而增强材料的结构和界面稳定性。结论：所制得的KFe₀.₅Mn₀.₅F₃@C复合材料表现出优异的循环稳定性，在1 A g⁻¹下循环1700次后容量保持率高达94.65%，创下新高。理论计算表明，Mn掺杂稳定了Fe的低自旋态，减轻了晶体场畸变，并促进了坚固的富含LiF的固体电解质界面膜的形成。该工作确立了配体场调控作为开发先进转化型电极的基本设计原则，为下一代高能量密度电池提供了新范式。