上海交通大学，南开大学和田纳西大学发表JACS：用于高效乙烯电合成的金属-有机骨架纳米粒子-单原子串联催化

背景：利用可再生能源驱动的电催化二氧化碳还原反应（ECO2RR）为减少碳排放并将其转化为高附加值化学品提供了有效途径。铜基催化剂在生成多碳产物方面具有优势，但存在选择性不足、结构不稳定等问题。研究目的：为解决铜纳米颗粒在ECO2RR中易团聚失活、选择性不高等挑战，本研究开发了一种原位封装策略，通过一步水热法将铜纳米颗粒限域于金属-有机框架（MOF）中，并引入锡添加剂调控催化剂结构，旨在构建高选择性且稳定的CO2还原催化剂。结论：优化后的催化剂（CuSn-TCA-1）在Cu/Sn比例平衡条件下，实现了64%的CO2至乙烯法拉第效率，并展现出优异的稳定性。机理研究表明，锡单原子不仅调控铜纳米颗粒尺寸，还作为活性位点促进CO2向CO转化，并通过串联机制和电子效应稳定中间体、降低C–C耦合能垒，从而显著提升乙烯选择性。该研究为结合原子级与纳米级设计的CO2RR催化剂开发提供了新策略。