UCF冯小峰Nat.\u00A0Commun.：阐明金属酞菁上二氧化碳电还原的限速步骤

本文研究了金属酞菁催化电化学二氧化碳还原（CO2RR）的反应机制，重点阐明了其限速步骤。背景方面，CO2RR是实现碳中和的重要途径，金属酞菁因其明确的活性位点而备受关注，但其反应机制存在争议。研究目的在于澄清限速步骤是CO2吸附还是后续加氢，并探究影响因素。结论表明，限速步骤取决于催化剂的分子分散状态：在分子级分散的酞菁钴上，限速步骤是*CO2的加氢；而在聚集态上，由于界面电场减弱，限速步骤转变为CO2吸附。此外，电解液阴离子（如HCO3−）在加氢步骤中充当质子给体，能显著促进反应。这一发现为分子电催化剂的理性设计提供了指导。