蓝光旭课题组JACS:\u00A0金属有机框架限域的多核钌位点通过仿生水网络实现高效水氧化

本研究背景为水氧化反应是人工光合作用的关键半反应，其效率受限于多电子过程与O-O键形成动力学。自然界光系统II的高效性源于其多核金属簇与结构化水网络。研究目的是通过金属有机框架（MOF）仿生限域策略，构建多核钌位点与氢键水网络，以提升水氧化性能。结论表明，Hf-Ru-cba材料实现了20.6 s-1的周转频率，较均相体系提升近10倍，且在超低浓度下保持高活性，证实MOF限域环境通过预组织水分子与稳定高价中间体，将反应机制切换为水亲核进攻路径，显著降低能垒，为多电子反应调控提供了新策略。