西安交大苏亚琼团队&常州工学院向梅团队ACS Catalysis：揭示氧化铈复合分子筛催化CO\u2082与甲醇合成碳酸二甲酯新机制

背景：碳酸二甲酯（DMC）作为一种绿色有机中间体，传统制备方法存在安全与环境问题，因此利用CO₂和甲醇直接合成DMC备受关注。研究目的：西安交通大学苏亚琼团队与常州工学院向梅团队旨在开发高效氧化铈复合分子筛催化剂，揭示CO₂与甲醇合成DMC的新机制。结论：研究通过直接研磨法制备了CeO₂(600°C)@HETS-10催化剂，其具有优化的路易斯酸碱对中心，促进甲醇和CO₂吸附活化。关键发现是甲醇在路易斯酸位点活化为t-H3CO*物种，主导DMC形成，并与CO₂活化中间物种双齿碳酸盐偶联。在温和条件下，DMC产率达538.38 mmol∙gcat⁻¹，甲醇转化率93.8%，催化剂表现出优异稳定性。该工作为设计高效CO₂转化催化剂提供了理论指导。