浙江工业大学胡钟霆/田金树/李小年Nature Communications:异质化电子桥结构强化热催化SCO多电子转移动力学
研之成理
2026-03-02 16:30
文章摘要
背景:生物质能源是能源转型的关键支柱,将5-羟甲基糠醛(HMF)高效催化氧化为2,5-呋喃二甲酸(FDCA)是合成生物基塑料PEF的核心环节,但现有贵金属催化剂成本高、资源稀缺,且反应涉及六电子转移,动力学迟缓,中间产物易积累,制约了非贵金属体系的发展。研究目的:针对HMF氧化为FDCA过程中多电子转移动力学迟缓的难题,通过在尖晶石CoMn2O4中重构Mn-O-Co电子桥,构建Mn4+-O2--Co3+异质化电子桥结构,以增强电子定向流动,提升催化效率。结论:该异质电子桥结构通过抑制Jahn-Teller畸变、形成能级梯度和动态电子补偿机制,实现了六电子高效协同转移,使FDCA生成速率达1635 μmol·g-1·h-1,产率达98.1%,且催化剂循环稳定性优异。本研究首次将Marcus电子转移理论验证拓展至原子级异质电子桥热催化体系,为理解复杂电子转移动力学提供了新视角。
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