李玉良院士领衔!吉林大学薛玉瑞最新Nature子刊 | 自高自旋过渡金属原子驱动酸性析氧反应!

顶刊收割机 2026-03-02 08:30
文章摘要
背景:酸性析氧反应(OER)是质子交换膜水电解槽(PEMWEs)的关键反应,但其动力学缓慢且严重依赖铱、钌等贵金属催化剂。开发低成本、高活性、高稳定性的非贵金属替代催化剂是重大挑战。研究目的:本研究旨在通过石墨炔(GDY)诱导钴基氧化物产生高自旋态,构建高效稳定的酸性OER催化剂,以替代贵金属。结论:作者成功合成了一种石墨炔诱导的高自旋态钴基氧化物(HSS-CoOx/GDY)。石墨炔的富电子特性通过金属-碳键引发CoO₆八面体的姜-泰勒畸变,降低了晶体场分裂能,促使钴离子从低自旋态转变为高自旋态。这种高自旋态打破了OER过程中的自旋禁阻效应,优化了对反应中间体的吸附/解吸,显著提升了OER活性和稳定性。基于该催化剂的PEMWE在1.80 V电压下实现了1.0 A cm⁻²的电流密度,并表现出优异的长期稳定性。该研究证明了通过自旋态工程调控过渡金属催化剂性能的可行性。
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