钇掺杂调控的多功能界面：实现无副反应的甲烷干重整

背景：甲烷干重整（DRM）可将CH4和CO2转化为合成气，是实现温室气体资源化利用的重要途径，但反应通常在高温下进行，易受甲烷裂解和逆水煤气变换（RWGS）等副反应影响，导致催化剂积碳失活和H2/CO比下降。研究目的：通过钇（Y）掺杂调控CeO2载体的局域环境，构建Co/CexY1-xO2催化剂，旨在形成高效的金属-载体界面活性位，以实现高活性、高稳定性和抗积碳的DRM反应。结论：优化的Co/Ce0.8Y0.2O2催化剂因Y掺杂引起的晶格压缩，形成了高浓度的Co2+-Ov-Ce3+多功能界面活性位。该催化剂在650–750°C下可实现接近热力学平衡的转化率，连续运行100小时以上保持稳定且几乎无积碳，热循环后活性完全恢复。机理研究表明，该界面能延迟CH4解离、促进CO2活化，使碳生成与清除过程在动力学上匹配，并抑制RWGS副反应中间体的形成，从而实现了高效、稳定的DRM过程。