【JACS】重庆大学熊阳&马德里康普斯顿大学Fernández | 可见光介导路易斯酸催化双环[1.1.0]丁烷的双自由基氢原子转移反应

本文报道了一种可见光介导、铱/路易斯酸协同催化的双自由基氢原子转移反应。研究背景是含氮杂环在药物化学中的重要性及其3D生物电子等排体合成方法的缺乏。研究目的是开发一种高效方法，从双环[1.1.0]丁烷出发，高选择性地合成具有潜在应用价值的3-氮杂双环[3.1.1]庚烷-2-酮类化合物。结论表明，该策略成功实现了具有挑战性的碳-碳键双自由基氢原子转移及环化串联反应，机理研究和DFT计算揭示了路易斯酸在催化底物异构化和调控双自由基中间体反应活性中的双重关键作用。该方法官能团兼容性好，产物可进一步衍生化，并在药物分子类似物合成中展示了应用潜力，为相关3D骨架的合成和药物化学空间探索提供了新策略。