悉尼大学魏力/日本东北大李昊JACS | 揭示单原子催化剂配位构效关系：不对称配位诱导“质子接力”机制！

背景：单原子催化剂在可持续能源转换中潜力巨大，但传统制备方法导致其金属活性中心的局部配位环境复杂且难以精确控制，阻碍了对其“结构-活性”关系的深入理解。研究目的：为精准探究配位环境对催化性能的影响，研究团队采用异相分子催化剂策略，构建了具有明确第一壳层配位数（Co-N3, Co-N4, Co-N5）的钴单原子催化剂模型系统，旨在揭示配位结构与氧还原反应活性及选择性之间的构效关系。结论：研究发现，不对称的Co-N3和Co-N5位点分别展现出最优的ORR活性和过氧化氢选择性。通过原位光谱证实，其优异性能源于配体中的碳或氮原子可作为“质子接力”参与反应，降低反应能垒。该研究为设计高性能、高选择性的能源转换催化剂提供了全新理论指导。