北理工张加涛/戎宏盼、中科大付强ACS Catal.：精准调控铜单原子氮配位实现CO\u2082向CH\u2084高效转化

本文背景聚焦于电催化二氧化碳还原（ECR）是实现碳中和与可再生能源存储的关键技术，其中甲烷（CH₄）因其高能量密度而成为理想产物，但面临选择性差、动力学缓慢等挑战。研究目的是通过精准调控铜单原子催化剂的氮配位环境（吡啶氮N与吡咯氮N′的比例），开发高效ECR制甲烷催化剂。采用模板热解蚀刻法制备了不同N/N′比例的CuNxN′yO催化剂，其中CuN2N′2O（N/N′≈1.1）在流动池中表现出最佳性能：甲烷法拉第效率达64.2±2.3%，部分电流密度峰值达298.0 mA cm⁻²。结论表明，适当的N/N′比例优化了*COOH中间体的吸附强度，并实现了最小的反应自由能势垒，从而显著提升了甲烷选择性和活性，为设计高性能单原子催化剂提供了新策略。