浙江工商大学和大连理工大学联合发表ACB：质子-氧-电子三者在双位点共价有机框架上的协同作用助力选择性H2O2光电合成

背景：过氧化氢（H₂O₂）是一种重要的工业化学品，但其传统蒽醌法生产能耗高且产生废物。利用水和氧气通过光电化学氧还原反应（2e⁻ ORR）生成H₂O₂是一种更具可持续性的策略，但其效率受限于催化界面质子、氧和电子的耦合不足。研究目的：本研究旨在通过合理设计双位点共价有机框架（COF）光阴极，阐明质子-氧-电子三者的协同作用机制，以实现高效、选择性的H₂O₂光电合成。结论：研究成功制备了卤素调控的铜基COF（Cu-COF-F），其中铜位点促进水解离提供质子，相邻亚胺键稳定OOH*中间体，从而在双位点界面建立了协同的质子-氧-电子耦合，有效调控了2e⁻ ORR路径。该光阴极在0.15–0.40 V vs RHE电势窗口内实现了1550 μmol g⁻¹ h⁻¹的H₂O₂产率和91.9%的选择性，并展现出良好的稳定性及在甘油氧化、水体净化和消毒等多功能应用潜力，为可持续化学合成和环境修复提供了新见解。