具备光催化活性的多金属氧簇基供体-受体型光催化剂：通过配体设计探究烷基苯C(sp\u00B3)-H键氧化反应中的构效关系

背景：烷基苯C(sp³)-H键的直接氧化是合成高附加值含氧化合物的关键步骤，传统热催化方法存在能耗高、条件苛刻及环境问题，光催化技术因其温和条件成为潜在替代方案，但面临光生电荷分离效率低等挑战。研究目的：开发一种喹啉基共价修饰的Anderson型多金属氧酸盐（TBA-6MQ-Al）光催化剂，旨在实现温和可见光条件下对惰性烷基苯C(sp³)-H键的高效选择性氧化，并探究其构效关系。结论：TBA-6MQ-Al在可见光照射下对甲苯氧化表现出高活性（苯甲酸产率57.32%），机理研究表明甲基取代的喹啉配体增强了电子转移与三重态形成，促进了氧气活化，超快光谱与理论计算揭示了明确的分子内电荷转移路径与配体结构对催化性能的关键调控作用，为通过分子工程设计高效、可持续的C-H键氧化催化剂提供了新范式。