安徽师范大学「国家级青年人才」毛俊杰/杨健Angew | Cd单原子促进ECORR高效产 C\u2082\u208A醇！

背景：随着全球对可持续发展的关注，可再生能源开发与利用成为能源转型核心，电化学CO2还原反应（CO2RR）为实现高价值化学品和燃料的可持续生产提供了前景。然而，CO2RR在碱性环境中面临碳酸盐累积导致的碳损失和低转化效率挑战，而酸性环境中则存在催化剂溶解和析氢反应竞争问题。因此，碱性一氧化碳还原反应（CORR）成为缓解碳酸盐累积的 promising 策略，但在安培级电流密度下实现C2+醇类的高选择性仍是重大挑战。研究目的：本文旨在通过合理设计铜基电催化剂，探究原子级分散的镉单原子修饰铜纳米片（Cd-SACs@Cu NS）在CORR中促进C2+醇类生成的机理，以提升选择性和活性。结论：Cd-SACs@Cu NS在1100 mA cm-2电流密度下实现近70%的C2+醇法拉第效率，并在宽电流密度范围（100-2100 mA cm-2）内保持高于50%的效率。原位表征和密度泛函理论计算表明，原子级分散的Cd位点促进H2O解离，邻近的成对Cu原子增强CO吸附，协同促进氢原子从Cd向Cu溢流，推动*CH2CHO中间体β-碳质子化，从而选择性生成C2+醇类。相比之下，未修饰的Cu NS更倾向于促进C─O键断裂生成C2H4。该催化剂在膜电极组件电解槽中也展现出优异的放大潜力，具有工业应用前景。