清华深研院柳明JACS | 非晶氧卤化物固态电解质中耦合配位结构与超离子锂传导！

本文背景聚焦于无定形氧卤化物固态电解质（SSE）在全固态电池中的应用潜力，但其原子尺度结构与离子传导机制尚不明确。研究目的在于揭示钽基非晶氧卤化物固态电解质中离子电导率与锂盐浓度的关系，并阐明其结构-性能关联机制。结论表明，锂盐浓度通过调控锂离子浓度、双阴离子框架结构及LiCl杂质析出，共同决定了离子电导率，呈现“火山型”依赖关系；优化后的TaCl₅-0.5Li₂O在25°C下实现了7.27×10⁻³ S cm⁻¹的超高离子电导率，这归因于无序的锂配位环境、锂离子与框架间的弱相互作用以及由此建立的三维平坦化迁移网络；基于该电解质的全固态电池展现出良好的倍率性能和循环稳定性，为理性设计高性能非晶SSE提供了基础见解。