天津大学祝新利课题组ACS Catal.封面：掺杂Ga增强CeO2表面Ce-O位点Lewis酸碱性促进丙酸酮基化反应

背景：生物质能源利用中衍生的羧酸（如丙酸）需通过酮基化反应转化为更有价值的酮类，金属氧化物催化剂（如CeO2）的改性对提升反应性能至关重要。研究目的：探究镓（Ga）掺杂对CeO2催化剂结构及表面Ce-O位点酸碱性的影响，阐明其在丙酸气相酮化反应中的催化机理与性能提升原因。结论：当Ga/Ce原子比低于1/3时形成CeGaOx固溶体，Ga掺杂促进氧空位生成，并显著增强邻近Ce-O位点的Lewis酸碱性，从而促进丙酸解离吸附与α-H活化步骤；Ce75Ga25Ox催化剂在330°C下的本征反应速率是纯CeO2的2.1倍，单齿丙酸盐为关键表面活性物种，C-C耦合为速控步骤；该研究为设计高效羧酸酮基化金属氧化物催化剂提供了新思路。