深圳大学张雷教授课题组最新AFM：揭示Ni-N₂O₂异相分子催化剂在H₂O₂电合成的高壳层配位规律

背景：过氧化氢作为重要绿色氧化剂，传统蒽醌法存在高能耗、环境负担重等问题，电化学两电子氧还原合成被视为清洁替代方案。单原子催化剂因其原子利用效率高和电子结构可调受到关注，其中低对称性M-N₂O₂构型展现出优势，但配位诱导的电子构型与催化性能间的关联尚不明确。研究目的：以Ni-N₂O₂异相分子催化剂为模型，通过非第一配位壳层工程调控镍中心自旋态，探究电子构型、稳定性与催化性能的内在联系，实现高效过氧化氢电合成。结论：优化后的低自旋Ni-DPP催化剂在宽电位范围内实现>90%的H₂O₂选择性，在工业级电流密度下取得破纪录的产率。研究表明，通过配位工程可精确控制自旋态和中间体吸附，平衡活性与选择性，为理性设计高效单原子催化剂提供了关键见解。