「国家杰青」郭少军领衔！哈工大杨微微/于永生&北京大学Nature子刊 | 打破HEAs表面对称性实现压缩应变调控ORR！

背景：阴离子交换膜燃料电池（AEMFCs）因其高能量效率和无污染特性，被视为缓解能源与环境危机的前沿技术，但其广泛应用受限于阴极氧还原反应（ORR）动力学缓慢和铂基催化剂成本高昂。研究目的：为克服传统高熵合金（HEAs）完美表面应变效应弱的问题，本研究旨在通过打破HEAs表面对称性，设计富含台阶型缺陷的纳米环结构，以释放表面应力、诱导压缩应变，从而优化电子结构并提升ORR性能。结论：成功合成了PtPdFeCoNi高熵合金纳米环（HEA NRs），其独特的(221)台阶缺陷打破了对称性，产生约-3.2%的压缩应变，使Pt位点d带中心下移，削弱含氧中间体吸附。该催化剂在0.95 V下质量活性达0.99 A mg⁻¹PGM，比活性达1.32 mA cm⁻²PGM，性能远超纳米颗粒对应物和商业Pt/C，且耐久性优异。理论计算证实压缩应变降低了ORR能垒，建立了“对称性破缺-应力释放-压缩应变-d带调控-活性提升”的构效关系，为高性能电催化剂设计提供了新范式。