ACS Catal.：氧与水协同助力CeO₂催化甲烷连续流直接制甲醇

本文研究了纯二氧化铈在常压连续流反应中催化甲烷直接转化为甲醇的过程。背景方面，甲烷直接制甲醇是能源催化领域的重要课题，但面临过度氧化和稳定性挑战。研究目的为探索CeO₂在O₂和H₂O协同作用下的催化性能与机理。结果表明，在300-350°C可实现80%甲醇选择性，550°C时甲醇生成速率达24 μmol·g⁻¹·h⁻¹。通过原位表征和理论计算发现，表面羟基促进C-H键活化，O₂与H₂O的协同作用既能维持羟基再生又抑制过度氧化，使催化剂在15小时内保持稳定且无积碳，凸显了纯CeO₂在无金属催化中的潜力。