界面水，Nature Chemistry!

本文研究背景聚焦于电催化二氧化碳还原反应在实现人为碳循环闭合中的重要作用，但受限于高电流密度下能量效率低和析氢反应竞争等问题。研究目的在于通过振动光谱与电化学光谱结合理论计算，揭示碳酸根离子调控界面水结构对金电催化剂性能的影响机制。研究结论表明：碳酸根通过形成有序界面水合网络促进质子传输，从而加速析氢反应；碳酸根阴离子自由基可作为碳源生成CO和醛类；水是CO₂还原和析氢反应的主要质子给体，而碳酸氢根主要参与海洛夫斯基步骤。这些分子层面见解为优化电化学界面设计提供了理论依据。