福建物构所韩丽丽团队ACS Catalysis：显式微环境揭示CuAg催化C–N偶联制乙酰胺与尿素

本文研究背景为电催化CO₂还原反应和含氮物种还原反应，旨在缓解温室气体与污染物排放问题，并为高附加值含氮有机化学品合成提供新途径。研究目的是通过构建显式pH依赖水层和离子液体阳离子参与的CuAg合金电催化界面微环境，结合密度泛函理论和从头算分子动力学，系统探究CO₂/NO₃⁻协同还原生成乙酰胺和尿素的反应机理。结论表明，CuAg合金与界面微环境协同调控CO₂和NO₃⁻的富集、活化及C–N偶联能垒，中性条件配合[Emim]⁺阳离子微环境最有利于乙酰胺和尿素的选择性生成，强调了显式微环境建模在电催化机理研究中的重要性。