(纯计算)美国艾姆斯研究中心J. Am. Chem. Soc.: 基于第一性原理的锂电池中LLZO界面电化学稳定性及还原机理研究

本文研究了锂电池中LLZO固态电解质的电化学稳定性及还原机理。背景方面，LLZO作为新兴固态电解质材料，因其高离子电导率和宽电化学稳定窗口而备受关注。研究目的旨在通过第一性原理计算揭示LLZO界面的稳定性机制，特别是掺杂对材料稳定性的影响。研究采用DFT与GW多体微扰理论相结合的方法，构建了最小晶格失配的界面结构进行分析。结论表明，虽然标称化学计量比的LLZO对锂保持稳定，但掺杂LLZO在锂化过程中会形成中间电子态，这些局域在掺杂剂原子上的电子态能级低于锂费米能级，导致电子转移和相分离，最终引发LLZO的还原分解。该研究完整揭示了从电子溢出到材料降解的演化路径。