(纯计算)加州大学洛杉矶分校J. Am. Chem. Soc.: 揭示Ni-N-C催化剂在CO2电还原中的真实活性位点

本文针对Ni-N-C单原子催化剂在CO2电还原反应中的真实活性位点展开研究。背景方面，单原子催化剂因其高原子利用率和活性成为电催化研究热点，但需揭示其在电化学条件下的动态演变。研究目的为通过结合巨正则密度泛函理论和机器学习采样，建立理论框架分析NiNxC4-x位点的结构-活性-稳定性关系。结论表明：NiN3C1_H1是最可能活性位点，氢吸附在C-Ni桥位促进CO2活化；CO2还原与析氢反应通过位点分离实现高选择性；更负电势下因结构变化导致活性下降，验证了动态建模的必要性。