反应条件下团簇催化剂的集合效应

本文研究亚纳米金属团簇催化剂在反应条件下的集体催化效应。背景方面，团簇催化剂因其高效性和选择性成为研究热点，但实际反应条件下的活性位点识别仍是挑战。研究目的旨在通过机器学习驱动的多尺度模拟方法，揭示团簇催化剂在CO氧化反应中的集体作用机制。研究采用遗传算法与巨正则蒙特卡洛方法采样10万余团簇结构，结合第一性原理计算发现：Cu8/CeO2催化剂中界面位点和团簇内位点共同贡献催化活性，其中IC和OA位点反应速率最高；不同尺寸团簇中Cu3和Cu8表现出优异性能，其集体效应使表观活化能从1.22eV降至0.18eV。结论表明，团簇尺寸、异构体和位点的协同作用显著提升催化性能，为催化剂设计提供了新范式。