厦门大学郑南峰院士/秦瑞轩JACS：金属-载体电子相互作用促进有机液体释氢

背景：液态有机储氢材料（LOHCs）因其高安全性和氢储存密度成为氢能存储与运输的重要载体，其中十二氢化-N-乙基咔唑（12H-NEC）的高效脱氢是实现氢能可逆利用的关键科学问题。传统钯基催化剂在低温下活性不足，亟需优化。研究目的：通过构筑尺寸均一的钯纳米颗粒体系，系统考察不同金属氧化物载体对Pd电子结构及催化行为的调控效应，揭示氢气释放速率与Pd电子态之间的内在关联，并设计高性能脱氢催化剂。结论：研究发现催化活性与Pd电子态呈“火山型”关系，不同脱氢阶段对电子态需求存在差异，源于C-H键活化与产物脱附的共同影响。创新性地设计了具有双电子环境的Pd/Ce–TiO2复合载体催化剂，实现了反应全过程的协同催化，氢气生产速率达114.8 h⁻¹，显著优于已报道体系。该研究将价带最大值确立为金属-载体电子相互作用的通用电子描述符，为高效储氢催化体系的理性设计提供了理论依据和新思路。