厦门大学秦瑞轩JACS:磷酸根增强界面质子/电子转移促进温和条件耐硫加氢脱氧
催化计
2025-10-10 18:11
文章摘要
本文针对传统脱氧方法依赖化学计量还原剂、原子经济性低的问题,提出使用H₂作为绿色还原剂实现温和条件下高效加氢脱氧(HDO)的策略。研究背景指出亚砜类化合物易使金属催化剂中毒,导致HDO反应面临活性低、条件苛刻的挑战。研究目的通过设计磷酸根修饰的Pt/TiO₂和层状Pt/Ti(HPO₄)₂催化剂,提升界面质子/电子转移效率,增强催化性能。实验表明,修饰后催化剂活性提升250-280倍,在低温低压下实现高效脱氧,并利用表征和理论计算揭示了磷酸根作为“质子桥梁”促进传输、诱导Ti³⁺位点生成以活化S=O键的机制。结论确认该催化剂具有循环稳定性和底物普适性,为绿色催化脱氧提供了新策略,并深化了对界面协同转移机制的理解。
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