王春栋ACS Catalysis：金属有机框架中自旋态激活水氧化活性

本文针对绿色氢能生产中电解水析氧反应（OER）的催化剂瓶颈问题展开研究。背景是传统OER催化剂效率有限，需要开发高性能非贵金属催化剂。研究目的是通过Mn掺杂钴基金属有机框架（CoMnFcMOF）调控钴的自旋态，提升OER催化活性。研究采用一步水热法合成CoMnFcMOF，材料表征显示其具有二维层状结构，Mn掺杂引入氧缺陷并促使Co从高自旋态转为中自旋态。电化学测试表明，该催化剂在10 mA·cm⁻²电流密度下过电势仅207 mV，且具有200小时稳定性，性能优于商用RuO₂。DFT计算揭示Mn掺杂使OER过程中材料转化为CoNiMnOOH，降低O→OOH步骤能垒至0.84 eV，加速反应动力学。结论证实通过自旋态工程可有效优化过渡金属催化剂的电子结构，为设计高效电催化剂提供新策略。