澳大利亚蒙纳士大学张立安教授团队ACS Catalysis：氧化铁表面酮化反应机理的实验和理论计算研究

本文针对生物油中乙酸含量高导致燃料品质下降的问题，研究了铁氧化物催化剂在乙酸酮化反应中的作用机理。背景方面，生物质作为可再生资源，其热解产物生物油需通过酮化反应降低含氧量以提高燃料品质。研究目的旨在阐明赤铁矿（Fe₂O₃）和磁铁矿（Fe₃O₄）在反应中的活性差异、限速步骤及氧空位的影响机制。实验与理论计算结合表明，Fe₃O₄是高效活性相，其限速步为脱羧反应，活化能（0.97 eV）低于Fe₂O₃的α-H脱除步骤（1.40 eV）。氧空位在Fe₂O₃中促进反应，而在Fe₃O₄中因改变活性位点反而抑制反应。结论指出，控制氧空位分布和杂质原子掺杂可优化铁基催化剂性能，为生物油升级提供理论依据。