JACS：ZrO₂载体晶相调控增强Cu单原子催化CO₂电还原

背景：CO₂电还原（ECR）制CH₄是缓解能源危机和温室效应的有效途径，但面临选择性和活性不足的挑战。研究目的：通过ZrO₂载体晶相工程（SCPE）策略调控Cu单原子配位结构（Cu₁O₃与Cu₁O₄），提升ECR性能。结论：Cu₁O₃–tZrO₂在H型电解池中CH₄法拉第效率达69.6%，流动池电流密度达−213.6 mA·cm⁻²，性能显著优于Cu₁O₄–mZrO₂。机制研究表明，tZrO₂表面动态*OH降低反应能垒，碱性位点增强CO₂吸附，疏水微环境抑制析氢反应。