突破传统计算局限：HSE06+D3精准揭示Fe掺杂通过诱导NiOOH相变提升OER活性

背景：铁（Fe）掺杂能显著提升羟基氧化镍（NiOOH）的析氧反应（OER）活性，但传统DFT计算如PBE+U方法无法准确描述其电子结构，且忽略了Fe掺杂诱导的β-到γ-NiOOH相变，导致与实验矛盾。研究目的：利用高精度杂化泛函HSE06+D3方法，系统研究β-和γ-NiOOH (0001)晶面的结构、相变及OER活性，揭示Fe掺杂提升活性的机制。结论：Fe掺杂通过诱导NiOOH从β相转变为γ相，显著降低OER过电势（从0.68 V降至0.45 V），并强化金属-氧键、弱化氧-氢键，促进相变；高自旋Fe⁴⁺态与实验数据高度吻合，解决了长期争议，为电催化剂设计提供了新策略。