清华深研院贺艳兵/周光敏Angew | 硅氧分子工程增强高载量高压层状正极-锂金属电池的正负极界面稳定性

本文研究了在高电压和高载量条件下，富镍层状正极与锂金属负极的界面稳定性问题。研究团队通过引入1H,1H,2H,2H-全氟辛基三甲氧基硅烷（PFOTMS）作为电解质稳定剂，利用其Si-O键的d-p共轭作用，在阴极表面形成富含F和Si-O物种的界面层。这一界面层有效稳定了阴极框架，抑制了过渡金属迁移，并促进了Li⁺的均匀沉积。实验结果表明，使用PFOTMS的Li||NCM811电池在4.7 V下循环600次后容量保持率达80.8%，高载量LiCoO₂阴极的Li||LiCoO₂电池在4.4 V下循环500次后容量保持率高达92.79%。此外，PFOTMS还能同步稳定阴极电解质界面（CEI）与固体电解质界面（SEI），抑制阴阳极-电解质界面的串扰反应，显著延长电池循环寿命。